近日，我院兰亚乾教授团队在电催化CO₂还原领域取得了重要研究进展，在国际顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》上发表题为“Redox-Active Crystalline Coordination Catalyst for Hybrid Electrocatalytic Methanol Oxidation and CO₂ Reduction”的研究论文。我校是该论文的第一完成单位，论文第一作者为我院21级博士生孙胜男。该研究受到了国家自然科学基金，广州市科技计划项目等项目的支持。

提升CO₂还原电解槽的能量利用效率和实现阴阳极上高价值产物的联合生产是CO₂电还原技术发展的一个新导向。用热力学上更优的阳极有机氧化反应（如甲醇氧化反应）代替传统的阳极析氧反应去与CO₂RR耦合的混合电解CO₂还原反应（HCER）在上述方向上具有很大的应用前景。该工作利用晶态配位化合物在结构方面的优势，从结构与性能间的关系的角度出发，针对目前混合CO₂电还原催化剂在结构和性能上存在的不足，设计并构建了一个结构明确的晶态模型催化剂体系去探究如何设计合成高性能的混合电解CO₂还原反应电催化剂（图1）。

图1. 催化剂（Ni₈-TET，Ni-TPP和PCN-601）的结构图。

实验结果及DFT理论计算表明，PCN-601的高活性得益于氧化还原双活性位点的引入。电子在电场的作用下从氧化活性中心转移到还原活性中心使得氧化活性中心的氧化能力更强，且还原活性中心的还原能力更强，从而提升催化剂的整体性能。

这项工作首次报道了使用同一种晶态配位化合物作为电催化剂，以较高的法拉第效率在混合电解反应的阳极和阴极上完成催化反应。此外，该工作还为构建用于混合电解CO₂还原的高性能晶态电催化剂，提供了一种新的设计策略。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202207282

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